- 张霄;董毅;林赛赛;傅雨杰;徐丽;赵海涛;杨洋;刘鹏;刘少俊;张涌新;郑成航;高翔;
“双碳”背景下，加快研发高效的能源与环境催化材料有助于推进能源清洁利用和环境污染治理。传统催化材料研发模式主要依赖实验试错方法，难以满足能源与环境领域对高效催化材料的研发需求。快速发展的机器学习等数据科学技术为催化材料研发带来范式变革的契机。基于机器学习、实验数据和计算数据的有机结合，可对催化材料进行快速筛选，突破传统试错法的局限性，有利于解决催化剂研发效率低、成本高等难题。本文从催化材料的位点预测、配方筛选、构型设计以及反应路径优化等角度讨论了机器学习方法加快能源与环境催化材料创新的研究进展，分析了不同训练数据获取途径对应的机器学习方法构建及其在催化材料开发中的应用，展望了机器学习加快催化材料研究方法创新的发展趋势，以期为促进其在能源与环境领域的应用提供启示。
2023年03期 v.37;No.207 1-12页 [查看摘要][在线阅读][下载 7723K] - 帅永;马丹妮;颜天天;张烁;GUENE LOUGOU Bachirou;张昊;王伟;
太阳能热催化还原技术是二氧化碳资源化的重要技术路线，不同催化剂可实现CO_2向CO、CH_4、HCOOH、MeOH和合成气的转化。转化过程中光激发热电子及处于一定热环境中的热力系统的状态同时受到光热转化效率、材料选择性以及系统结构和工作参数的影响，直接决定了系统的转化效率。本文分析了热驱动二氧化碳催化转化相关的科学技术问题、挑战和需求，系统总结了二氧化碳热化学转化过程的反应热力学和动力学机制，以及新型反应器研发方面的重大进展。指出了考虑入射能量光谱特性与光热催化剂匹配能够实现低能量输入条件下的高转化率和高选择性，通过二氧化碳加氢生产C_(1+)和C_(2+)燃料能够有效扩大太阳能光热耦合利用规模并使之与化学工业接轨，具有重要的研究价值和广阔的应用前景。
2023年03期 v.37;No.207 13-24页 [查看摘要][在线阅读][下载 5929K] - 郑友取;应杰;李国能;朱亦圆;沈融;汤元君;郭文文;
节能是我国实现“双碳”目标最重要和最经济的手段之一，当前发动机效率不高，工作时有大量余热排放到环境中。基于塞贝克效应的半导体余热温差发电技术在利用发动机余热方面有独特的优势，吸引了广泛深入的研究。本文介绍了发动机余热温差发电系统的技术原理、器件结构和余热温差发电系统的构成，并对国内外研究进行了系统回顾，分析了当前热电材料和系统的发展状况、应用潜力、评价指标和存在的问题和挑战，并给出了若干个影响发动机余热温差发电系统性能的关键科学问题和初步解决思路。热端温度分布的不均匀性是当前余热温差发电系统的设计难点；此外还需要平衡余热温差发电系统中集热器的集热效率和压降之间本征矛盾关系，以便获得最大的节油率。本文还给出了作者团队在发动机余热温差发电应用示范工程中发现的新问题和获得的新数据，为后续研究提供了有意义的参考。
2023年03期 v.37;No.207 25-35页 [查看摘要][在线阅读][下载 2943K] - 李帅;胡红云;黄永达;徐斯华;朱晶晶;郭光召;龚丽芳;姚洪;
城市生活垃圾产量不断增长，使得垃圾焚烧电厂已成为我国主要的重金属排放源之一。针对垃圾焚烧造成的重金属污染危害问题，本文总结了我国垃圾焚烧电厂重金属的排放现状，概述了国内外关于垃圾焚烧电厂重金属的控制标准，指出垃圾产量持续增加的形势下重金属的排放与控制不容忽视；并从重金属的释放行为、形态转化及产物中质量分布三方面阐明了焚烧过程中重金属的迁移转化规律，分析了重金属释放的影响因素和形态转化的反应机理，介绍了掺烧其他有机固废对重金属迁移、分布特性的影响；最后总结了垃圾焚烧电厂重金属的控制技术，详细介绍了吸附剂、烟气净化装置和飞灰处理处置方法对重金属的控制效果，论述了强化烟气净化装置协同脱除能力以及开发可抗酸性气体的高效吸附剂的重要性，且固化稳定化后飞灰中重金属的浸出风险值得进一步关注。
2023年03期 v.37;No.207 36-49页 [查看摘要][在线阅读][下载 2904K] - 潘鹏云;赵博;熊峰;李浙飞;崔国凯;柯权力;卢晗锋;
为了缓解日益严重的全球变暖问题，实现碳中和目标，CO_2的捕集利用与封存(CCUS)技术作为其中一个重要突破方向而受到广泛关注。高性能的吸附分离技术是实现CCUS技术的关键。对于目前排放量最大同时也是最难处理的低浓度CO_2(例如空气中的CO_2直接捕获),综合考虑捕集能耗、成本等因素，固相变压吸附捕集相比化学吸收、膜分离等技术更具优势，其中适宜的固相吸附材料选择十分重要。本文综述了现阶段几种主要的CO_2固体多孔吸附材料，包括碳材料、金属有机框架(MOFs)、分子筛、胺改性固体多孔材料、聚离子液体等，阐述其在CO_2捕集过程中的相关研究进展和现阶段存在的问题，并对碳捕集后续工业应用进行简单介绍，最后指出目前低浓度CO_2捕集技术面临的吸附剂再生及扩散问题，并对捕集后的CO_2转化再利用过程进行前景展望。
2023年03期 v.37;No.207 50-63页 [查看摘要][在线阅读][下载 1819K] - 杨旭;骆治成;肖睿;张会岩;
木质纤维素生物质是地球上最丰富的可再生碳资源，有潜力替代石油来生产清洁燃料和化工产品。当前木质素组分的高效利用很困难，木质素高值化是实现生物质全组分利用的关键。为实现生物质全组分的高值化利用，本文研究了基于“木质素优先”策略的分离机制，综述了木质纤维素还原催化分离的研究进展，探索了木质素脱除率、单酚产率和选择性及碳水化合物保留率等的影响因素，分析了生物质原料、溶剂、酸碱添加剂、催化剂和反应器对“木质素优先”策略的影响规律，提出了新型催化剂和反应器的设计思路，展望了木质素还原催化分离的研究方向。分析表明：单酚产率按照硬木→草本作物→软木顺序依次递减，醇水两相体系有利于木质素和半纤维素的提取与溶解以及纤维素结构的保留，酸的加入不仅提高木质素脱除率和单体收率还能促进半纤维素的水解，半/全流动反应器有效避免后续催化剂和碳水化合物的分离。
2023年03期 v.37;No.207 64-74页 [查看摘要][在线阅读][下载 1796K] - 杨沁;徐晗;赵亚若;田明姣;何炽;
含氯挥发性有机物(Chlorine-containing volatile organic compounds, CVOCs)由于存在来源广泛、生物/环境毒性高、易使催化剂Cl中毒失活等问题，是当前VOCs控制领域的研究重点和难点。催化降解技术具有能耗低、效率高、二次副产物少等显著优点被认为是最有效的CVOCs排放控制技术之一。高性能催化剂是该技术的核心。目前，CVOCs降解催化剂主要以Al_2O_3、TiO_2、MgO、CeO_2等单一或复合金属氧化物为载体，以Pt、Pd、Ru等为反应活性中心。在CVOCs氧化反应中，贵金属在低温下易与Cl作用，覆盖/惰化活性位，导致催化剂低温活性下降。常用的提升负载型贵金属催化剂CVOCs催化性能的策略有金属助剂掺杂、活性中心状态优化、载体性质调控、反应条件调节等。本文综述了贵金属(Pt、Pd和Ru)基催化剂在CVOCs催化氧化中的研究进展，主要集中于过渡金属引入、载体本征性质调变、反应条件调节等在CVOCs转化效率及催化剂性能改善中的作用。此外，对CVOCs催化净化催化剂的发展方向提出了展望。
2023年03期 v.37;No.207 75-87页 [查看摘要][在线阅读][下载 4516K] - 陈红梅;杨泽群;陈搏实;李敏瑜;李海龙;
CO_2的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一，严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中，通过电催化方法将CO_2转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力，提高碳资源的利用率，助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成，电催化共还原CO_2与NO~-_2/NO~-_3生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小，是一种具有工业化应用前景的CO_2利用方式。本论文综述了CO_2与NO~-_2/NO~-_3电催化合成尿素的研究进展，重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO_2与NO~-_3/NO~-_2的材料是电催化合成尿素所面临的的关键挑战。前期研究表明引入缺陷和/或掺杂异质原子等方式是改善催化剂电子结构，实现CO_2和NO~-_3/NO~-_2共吸附，提升尿素合成效率的有效方式。针对尿素合成的机理，报道最多的是由*CO和*NH_2中间体或*COOH和*NH_2中间体直接偶联生成尿素；C—N耦合过程中间产物的确定对指导催化剂的设计具有重要意义。其中，关键N中间体存在形式主要有*NH_2、*NH_2OH、*NH和*NO~-_2,关键C中间体主要有*CO和*COOH两种。基于对催化剂设计合成和尿素形成机理的讨论，本论文对相关领域未来的研究重点和难点进行了进一步的总结和展望。
2023年03期 v.37;No.207 88-97页 [查看摘要][在线阅读][下载 2813K] - 谢雯;张祥琨;赵志刚;李玉青;王凯歌;
全球每年塑料总产量高达4亿t,使用后的塑料近80%被直接填埋或倾倒在自然界中，随之产生和释放的微塑料会对生态环境及人类健康带来巨大威胁，如何高效环保地处理废塑料已成为当下国内外共同关注和研究的热点。在众多的废塑料处理方式中，以热解为代表的化学回收技术可将高分子聚合物转变为小分子单体或低聚物等高值产品，是目前废塑料回收技术研究的前沿领域。本文详细总结了废塑料快速热解、催化热解、氧化热解、加氢热解等不同热解技术的研究和产业化进展，对目前废塑料热解研究和产业化面临的挑战和难题进行了讨论，并展望了各种热解技术未来的发展方向，以期在未来的研究中能够根据现有基础探索出更加高效、环保、经济的废塑料热解技术和方法，从而满足不断增长的环保和可持续发展需求。
2023年03期 v.37;No.207 98-108页 [查看摘要][在线阅读][下载 2999K] - 井察;殷千娇;周海涛;何文宇;黄皓旻;付名利;叶代启;
以对苯二甲酸作为基础配体，采用功能化官能团配体2-氨基对苯二甲酸、1,4-萘二甲酸以及长链配体联苯二甲酸，水热合成UIO-66、UIO-66-NH_2、UIO-66-NDC和UIO-67等含有不同配体的锆基MOFs吸附材料。利用XRD、FTIR、BET表征分析了这4种材料，分别考察了其对甲苯和乙酸乙酯的动态吸附容量。结果表明：具有4种不同配体的MOFs均合成成功；在相对湿度为80%时，UIO-66表现出最高的吸附容量，甲苯吸附量高达139.4 mg/g,乙酸乙酯吸附量为60.8 mg/g; UIO-66具有最佳吸附性能归因于其以微孔为主的孔径结构，BET结果显示其微孔分布在0.5～1 nm之间，有利于小分子VOCs的吸附，展示出良好的应用潜力。
2023年03期 v.37;No.207 109-117页 [查看摘要][在线阅读][下载 3584K] - 杨郭昊;张本农;胡艳军;
环境持久性自由基(Environment Persistent Free Radicals, EPFRs)是一种半衰期较长、具有稳定性和持续性的新型环境污染物，且具有严重的环境毒性效应。EPFRs可通过有机固废燃烧产生的有机物附着在过渡金属氧化物表面分解形成，目前国内外学者对燃烧过程中EPFRs的有关研究还处于起步阶段。为明晰燃烧体系中EPFRs的生成机制，该综述系统总结了燃烧源细颗粒物表面EPFRs的相关研究，简要叙述了EPFRs的种类及其检测分析方法，重点归纳了燃烧源颗粒物表面EPFRs的分布特征、过渡金属氧化还原形成EPFRs的生成机理、氧含量和光照等外部因素对EPFRs形成的影响，探讨了燃烧体系不同温度梯度区间下EPFRs的形成与演变过程，并展望了未来相关研究方向，提出多因素耦合作用下有机前驱体与过渡金属氧化物在燃烧源颗粒表面的竞争反应、协同作用行为是揭示EPFRs生成机理的重要工作，也是从微观分子尺度认识EPFRs演变控制的核心内容，以期为有机固废燃烧过程EPFRs的生成控制提供方向和依据。
2023年03期 v.37;No.207 118-127页 [查看摘要][在线阅读][下载 2048K] - 钟雲濠;吴昂键;顾海林;池作和;陈彤;张光学;
针对土壤热脱附装置存在着严重的扬尘问题，将声波团聚联合喷雾的方法应用于热脱附装置的除尘，研究了声频、粉尘初始浓度、声压级和喷雾流量等对除尘效果的影响(粉尘的平均粒径小于10μm)。实验发现，在声频为1 400 Hz、喷雾浓度为1.0 L·m~(-3)的条件下，团聚室的除尘效率在60 s内达到98%;声压级从145 dB提高至153 dB后，除尘效率提高了38%;SEM结果表明，声波处理后的颗粒被碾碎并团聚；添加喷雾可以提高除尘效率，但不同的喷雾浓度对最终的除尘效率影响不大，施加喷雾后的最佳声频仍为1 400 Hz;粉尘和喷雾的初始浓度越大，团聚前期的除尘速率和最后的除尘效率越大，当喷雾浓度为2.0 L·m~(-3)时比没有喷雾时的除尘效率提高了44%,说明声波团聚对高浓度气溶胶的使用效果更好，研究结果可为热脱附装置除尘技术的研发提供参考。
2023年03期 v.37;No.207 128-135页 [查看摘要][在线阅读][下载 2683K] - 甄广印;王娜;王佳懿;陆雪琴;邱博然;
化石燃料燃烧排放的温室气体，导致了全球生态环境恶化与能源危机。因此，探索二氧化碳(CO_2)的转化、再利用和清洁能源生产的新技术迫在眉睫。与传统CO_2转化为高值产物的技术相比，利用微生物电解池(Microbial Electrolysis Cell, MEC)将CO_2转化为低碳能源甲烷(CH_4)具有反应条件温和、催化剂可回收利用、产物绿色环保等优点，受到了研究者们的广泛关注。本文综述了CO_2的捕获与高值资源利用的研究现状，并对MEC-CO_2电甲烷化的主要影响因素(如接种物来源、反应器构型、外加电压、电极材料特性等)展开阐述，简要概述了电子穿梭体，特别是核黄素在MEC-CO_2电甲烷化中扮演的重要角色及其在电产甲烷菌的生物膜成膜过程中的关键作用，点明现阶段MEC-CO_2电甲烷化的技术瓶颈及未来研究的技术突破要点，为MEC-CO_2高效电甲烷化的发展及“双碳计划”的实现提供理论支持。
2023年03期 v.37;No.207 136-143页 [查看摘要][在线阅读][下载 1915K] - 丁国庆;王霄;吴忧;南静;宋海亮;杨玉立;
人工湿地耦合微生物燃料电池(CW-MFC)是一项将人工湿地技术(CW)与微生物燃料电池(MFC)相结合的新型技术，克服了MFC无法自成体系的缺点，可以在处理各类型废水的同时产生电能，具有广阔的应用前景和研究意义。近年来，国内外关于CW-MFC处理染料废水、含盐废水、农药废水、有机化合物废水及含抗生素废水等内容开展了大量研究并取得了重要的研究进展，但在重金属废水处理上的研究内容较少且深度较浅。因此，基于现目前已有的研究，从产电性能和污染物去除效果两方面，总结归纳了CW-MFC去除铬、砷、锌、镍、铅等重金属的研究现状，并从基质、电化学、微生物及植物等方面阐明了CW-MFC中重金属的去除机理。通过研究现状及去除机理发现，CW-MFC对含高价态重金属废水(如Cr(VI))的去除效果及产电性能更好，这可能归因于高价态重金属所具有的强氧化性，增大了CW-MFC的氧化还原梯度，促进了系统产电、提高了电化学作用去除的效率。最后探讨了该技术面临的挑战并进行了展望，以期为CW-MFC技术的发展提供理论依据。
2023年03期 v.37;No.207 144-154页 [查看摘要][在线阅读][下载 1935K] - 陈坤露;杜学森;王星;刘洋谷;郑子文;陈艳容;
CO作为常见的气态污染物之一，严重影响人类健康生活和经济绿色发展。大量研究表明，负载型金属氧化物催化剂可对CO进行高效催化氧化。但如何从众多氧化物中筛选获得高CO氧化性能的催化剂以及从微观层面揭示影响CO氧化活性的关键因素一直是研究人员关注的热点。本文利用密度泛函理论(DFT)计算，研究了一系列负载型过渡金属氧化物M_xO_yH_z/TiO_2催化剂表面的CO氧化反应，分析得到影响催化剂表面进行CO氧化反应的关键因素，计算和预测了部分负载型氧化物的CO氧化活性。结果表明：CO分子在催化剂表面的吸附能(E_(ads))和活性位点中氧的空位形成能(E_(ov))大小共同决定了催化剂的CO氧化活性；CuO/TiO_2催化剂的CO催化氧化活性最高，VO_3H、CrOH_3、ZrO_2、WO_3/TiO_2的活性最低，其余催化剂的活性介于两者之间；活性测试的实验结果与DFT计算结果一致。
2023年03期 v.37;No.207 155-162页 [查看摘要][在线阅读][下载 3123K] - 李国良;叶凯航;耿孟达;郑扬;岳涛;
本文综述了近年来单质汞(Hg~0)催化氧化技术的研究进展，重点介绍了钒基催化剂、贵金属催化剂、过渡金属氧化物催化剂三类Hg~0氧化催化剂的研究现状。钒基催化剂汞氧化效率与烟气中HCl和Cl_2浓度密切相关；以Au、Ag、Pt、Ru、Pd等元素作为核心活性位点的贵金属催化剂由于其对汞原子的选择性强亲和力，是具有应用前景的Hg~0氧化催化剂；过渡金属氧化物(Cu、Mn、Fe、Mo、Ag、Pd、Cr等)表现出较好的中低温Hg~0氧化催化剂能力。大多数催化剂在一定温度下均具有很高的Hg~0氧化效率，但烟气中的NH_3和SO_2严重抑制了催化剂活性，分别从94.7%±3.9%和83.9%±4.8%降至66.8%±16.8%和57.1%±7.5%。在复杂的烟气条件下，单一氧化位点的金属氧化物不适合作为Hg~0氧化催化剂，采用多组分金属氧化物耦合建立多活性反应区域，有效分析烟气中的SO_2、NO、NH_3和Hg~0吸附反应区域，是设计构建NO、Hg~0等多污染物协同控制催化剂的关键。本文同时讨论了高效Hg~0氧化催化剂未来面临的挑战。
2023年03期 v.37;No.207 163-174页 [查看摘要][在线阅读][下载 2669K] - 徐文青;符乐;杨阳;田沁霖;李超群;王艺晰;朱廷钰;郝润龙;
钢铁行业碳排放位列工业行业首位，其中高炉工序碳排放量最高，是钢铁行业碳减排卡脖子环节。高炉煤气循环耦合碳捕集是高炉实现碳减排的重要途径，在减少碳排放的同时，能够实现炉顶煤气的资源化利用，达到节能减排的目的。文章综述了煤气循环耦合碳捕集对高炉冶炼的影响，介绍了以煤气循环为主要特点的富氧高炉冶炼工艺，综述了高炉碳捕集技术在工业应用成熟的化学吸收法和变压吸附法，指出将煤气循环和碳捕集耦合更有利于高炉冶炼。在已发展的煤气循环耦合碳捕集应用中，两种技术耦合可使高炉碳排放降低20%～40%。未来的研究应关注煤气循环过程中高炉内反应机理变化，和适用于高炉煤气的低能耗碳捕集材料开发，并积极推进该技术在工业上的应用。
2023年03期 v.37;No.207 175-184页 [查看摘要][在线阅读][下载 3535K] - 朱傲常;李传常;
传统冷链运输的高能耗和高排放被认为是实现物流运输行业碳达峰、碳中和的重大挑战。相变储冷技术作为近年来发展的新兴技术，有望极大降低制冷负荷、减少能源消耗和温室气体排放量。本文比较传统冷链运输与相变储冷冷链运输的碳排放足迹，阐明了相变储冷技术在冷链运输低碳转型中的应用潜力，分析了不同种类冷链运输所需的储冷技术要求。相变储冷技术关键在于相变储冷材料的性能调控和封装技术，性能调控重点是调节相变温度满足不同货物的冷藏要求，而封装技术则重点解决相变材料的泄漏问题并增强其导热能力。相变储冷技术与冷链运输的集成方式多样：与冷藏车的围护结构相结合，制成共晶板置于厢体内部，与传统制冷单元相集成亦或是制成被动式冷却冷链运输箱。相变储冷冷链运输今后研究的重点是研制高性能相变储冷材料，同时实现冷链运输过程的多温区调控与智能化。
2023年03期 v.37;No.207 185-194页 [查看摘要][在线阅读][下载 2756K] - 杨正大;贤振楠;邵凌宇;郑成航;
燃烧后胺法吸收CO_2极具规模化碳捕集和工业化推广潜力，但在高效吸收CO_2的同时，部分吸收剂会以气溶胶的形式随烟气离开碳捕集系统，不仅导致设备异常运行还会引发环境污染问题，因此胺气溶胶排放控制已成为胺法碳捕集工业化推广亟待解决的新问题。然而，胺法碳捕集技术目前仍处于示范阶段，尽管国内外已开始关注胺气溶胶排放控制，但胺气溶胶形成和演变是一个受吸收参数和烟气组分等多因素影响的复杂过程，实际胺气溶胶排放的数据差异较大，为发展高效低成本控制技术及制定排放限值提出了挑战。论文介绍了异质核在胺气溶胶非均相成核中的诱导作用，总结了胺气溶胶浓度和粒径测试的主要手段，对比了不同研究机构实测的胺气溶胶排放数据，明确了异质核条件下胺气溶胶粒径分布的特征，分析了烟气异质核、CO_2浓度、贫液温度、溶剂负荷等参数对胺气溶胶形成和排放的影响，最后对凝聚预处理、塔内调控和高效末端控制等三类胺排放控制技术的优缺点和适用条件进行了总结。未来胺法碳捕集系统胺气溶胶的排放控制应融入燃煤烟气末端减污降碳的全过程，从减少胺气溶胶的形成再到促进胺气溶胶的凝聚长大，最后实现多污染物的协同控制。
2023年03期 v.37;No.207 195-203页 [查看摘要][在线阅读][下载 2122K] - 黄浩瑜;高艳珊;王强;
大气污染物排放清单不仅能够提供大气污染物排放源的基本信息，助力大气污染防治决策的制定，还能为空气质量模式模拟提供基础数据。排放清单的准确性会极大程度上影响大气污染治理决策的有效性及模型建模的准确性，因此一份准确的大气污染物排放清单在大气污染防控工作中至关重要。本文总结了我国人为源大气污染物排放清单的研究现状，包括大气污染物排放清单编制方法、不同尺度排放清单研究现状以及排放清单评估方法三个方面，同时提出我国排放清单研究中存在的问题。在此基础上，结合我国当前“减污降碳”防治需求，分别从大气污染物排放清单与温室气体排放清单相结合，制定统一的减污降碳政策、建立即时更新的排放因子库、统一规范排放清单编制体系、统一各地精细化排放清单以及构建更精准的国家大气污染物排放清单等方面对我国人为源大气污染物排放清单的研究方向进行了展望。
2023年03期 v.37;No.207 204-216页 [查看摘要][在线阅读][下载 2616K] 下载本期数据