- 钱志敏;孙移鹿;张雪宁;邵晨阳;张敬哲;潘晨晨;程浩毅;任南琪;王爱杰;
为了降低人类生产和生活过程排放的氮素污染物对自然水体的环境压力，我国污水处理厂的总氮排放标准在持续提升，对生物脱氮技术的稳定性和经济性提出了极大的挑战。硫自养反硝化技术不受水质低碳氮比限制，在脱氮成本、污泥产率及碳减排等方面优势突出，受到学术界和工业界的广泛关注。经过长期研究积累和工程实践，硫自养反硝化技术已经发展和衍生出多元化的工艺系统。本文聚焦于硫基功能材料作为反硝化电子供体驱动的自养生物脱氮过程，对功能材料性能、功能微生物特征、适配型工艺系统及应用现状进行了系统综述，旨在厘清研究进展和预判发展方向。
2023年02期 v.37;No.206 1-15页 [查看摘要][在线阅读][下载 890K] - 解智博;桂华侨;张礁石;杨波;康士鹏;魏秀丽;余同柱;杨义新;刘建国;刘文清;
大气细颗粒物污染对区域环境、全球气候和人体健康均具有重要影响，因此大气细颗粒一直是污染防治的重点和难点之一。近年来，特别是我国大气污染防治计划的持续推进，大气细颗粒物污染问题已得到显著改善，同时也伴随着一系列测量技术的长足发展。本文针对大气细颗粒物数浓度、粒径分布、化学组成等物理化学参数信息，综述了近年来大气细颗粒物测量技术的发展与应用状况。对于细颗粒物数浓度测定，主要分为扩散荷电计数和凝结粒子计数两类，前者主要适用于燃烧排放场景，后者则适用于城市空气低浓度测量场景；对于细颗粒粒径测量，主要分为单颗粒粒径和整体粒径谱分析两类，单颗粒粒径多采用电子显微和光学显微方式，整体粒径谱分析主要为电迁移分级方式；对于细颗粒物组分测定，主要以气溶胶质谱与光谱分析为主。最后，面向大气颗粒物演变机制研究与智能化监测监管新需求，展望了未来大气细颗粒物将向多参数综合表征、动态过程快速测量、高性能微纳传感等方向发展。
2023年02期 v.37;No.206 16-29页 [查看摘要][在线阅读][下载 1226K] - 李京书;张媛媛;王兰慧;李彦龙;李润东;
污水处理后产生的污泥量大且含有大量微生物、有机污染物、多种重金属，同时富集了氮、磷、钾等营养元素。如何将其安全合理地处理处置，不造成二次污染，已经成为当下的研究热点问题。传统的处理处置手段包括卫生填埋、焚烧、热解、土地利用等等。污泥热解由于其产生的污染物较少、经济性较强的优势，有望在未来成为一种高效清洁的污泥处理处置方式，得到研究人员广泛的关注。综述了污泥热解制备生物炭过程中，生物炭的基本理化性质、重金属和磷的迁移转化规律以及添加剂对热解生物炭的影响。发现添加剂具有优化污泥生物炭基本性质、固定/去除生物炭中重金属和提高磷的生物有效性等效果。在此基础上，对未来的研究方向提出展望。提出利用模型化合物对污泥热解过程中磷与重金属的共沉积机制进行深入研究，为污泥生物炭在土壤改良剂、吸附剂、电化学材料等领域有更广泛的应用提供部分理论支撑。
2023年02期 v.37;No.206 30-38页 [查看摘要][在线阅读][下载 398K] - 刘建忠;陈懿同;陈聪;周俊虎;
氢气具有热值高、绿色低碳、应用广泛等优点，是我国实现双碳目标的重要战略选择。目前仍需继续探索低成本、高效率、高纯度的新型制氢技术，碳辅助水电解制氢因其能够有效降低电解电耗而受到关注。对废液协同活性炭辅助水电解制氢的电解特性进行了实验研究，主要讨论了活性炭较现有关注更多的碳源煤的电解特性优势，废液协同电解较单一碳源电解的优势等问题。利用三电极系统通过控制碳源种类、废液种类、温度以及铁催化剂4个单因素变量进行对照电解实验，各组样品的电化学性能由线性电势扫描伏安法测定，并结合实验结果进行了电化学动力学分析。实验结果表明，活性炭作为辅助碳源，表现优于锡盟褐煤和山西平朔烟煤，具有更好的应用潜力。洗气水协同活性炭电解能够进一步提升单一活性炭辅助电解的电流密度。同时，实验也表明了温度是影响辅助电解的重要因素，需要综合实际情况进行选择。电化学动力学分析进一步表明洗气水协同活性炭辅助电解阳极反应更易进行，能改善电解水阳极反应动力学迟缓的问题。
2023年02期 v.37;No.206 39-47页 [查看摘要][在线阅读][下载 1508K] - 李佳;汪涵;王亚宜;
随着国家和地方污水排放标准的提升，已建城市污水处理厂普遍面临提标改造的重要挑战，且出水总氮达标是提标改造任务的重点和难点。基于此，本文阐述了双碳时代下低碳氮比城市污水生物脱氮提质增效的技术路径，展望了未来研究方向。首先系统综述了城市污水厂强化生物脱氮效能的常规路径，立足深度挖掘原有生物处理工艺脱氮潜力和增设反硝化生物滤池深度处理工艺两个方面进行了总结；其次全面介绍了新型低碳自养生物脱氮工艺(如厌氧氨氧化、硫自养反硝化和铁自养反硝化)的研究进展和应用前景，为构建绿色、高效的自养生物脱氮系统以及异养-自养耦合深度脱氮系统提供理论依据与技术支撑；最后展望了未来城市污水生物脱氮的发展方向与趋势，通过与生物技术、材料技术和信息技术等多学科的交叉融合，推动污水生物脱氮领域的技术变革与科技创新。本文以期为城市污水脱氮的减污降碳协同增效提供参考。
2023年02期 v.37;No.206 48-61页 [查看摘要][在线阅读][下载 1186K] - 蔡洁莹;李杰;张燕;单文坡;
甲烷是天然气的主要成分，广泛应用于电厂、天然气车和各种化学品合成等领域。但由于其具有强温室效应，使用过程中的甲烷泄露和排放会对环境造成重大影响。甲烷直接燃烧净化所需的反应温度高，常伴随高温副产物NO_x等，对环境危害较大。催化燃烧是一种更为高效清洁的处理技术，而该技术的核心是高效稳定的催化剂。文章综述了近年来国内外用于甲烷燃烧的贵金属和非贵金属催化剂研究进展。两类催化剂各有特点，其中贵金属催化剂低温活性优异，载体选择丰富，但是成本较高和易发生高温团聚成为制约其工业应用的重要原因。非贵金属催化剂成本低，热稳定性优异，但起燃温度较高，仅适用于高温工况。工业尾气中常含有大量水蒸气和微量SO_2,为了满足长期稳定的工业应用需求，无论贵金属还是非贵金属催化剂，其抗中毒能力仍需改进提升。此外，文章总结了贵金属和非贵金属催化剂活性物种、反应机理研究进展，以及工业化应用的可行性，并展望了该领域未来可能的发展方向。
2023年02期 v.37;No.206 62-72页 [查看摘要][在线阅读][下载 1073K] - 朱烨林;郑谐;陈世杰;刘菀凝;艾曼;沈锋华;向开松;刘恢;
四氟化碳(CF_4)是《京都协议书》规定与管控的典型非二氧化碳超强温室气体之一。随着铝电解、半导体等工业活动规模的不断扩大，CF_4排放量持续增加，加剧了全球气候变化，影响着人类赖以生存的环境质量，同时阻碍了相关产业的可持续发展。随着碳达峰行动方案的落实，加大CF_4等非二氧化碳温室气体的控制力度已成为我国“碳达峰碳中和”战略目标达成的重要支撑。本文对CF_4的来源进行了系统地分析，阐述了CF_4主要行业来源、排放特征与生成机制。在综述了CF_4源头减排措施的基础上，分析了CF_4源头减排的局限性与末端处理的必然趋势。重点针对CF_4的末端处理，从物理和化学处理技术两大类方向总结了深冷分离、吸附法、膜分离、热力燃烧、热催化分解、等离子体高能分解、电催化分解等七种末端处理技术，阐述了相关方法的基本原理、应用案例和技术发展现状；根据各项技术的分解效率、温度、产物、能耗等参数，对比分析了技术间的优缺点；基于末端处理技术的行业需求和应用场景，研判了CF_4末端处理技术的未来挑战。
2023年02期 v.37;No.206 73-84页 [查看摘要][在线阅读][下载 5147K] - 陈银;廖艳芬;马晓茜;
燃煤电厂的NO_x和VOCs排放量占人为源排放量的近三成，是大气环境治理面临的严峻挑战。在燃煤电厂的SCR区域协同脱除烟气中NO和VOCs,可以有效降低处理成本，具有重要的科学价值和环境效益。本文概述了近年来协同脱除燃煤电厂烟气中NO和VOCs的SCR催化剂的研究进展。当前研究主要采用浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法、模板法等方法制备多功能催化剂，掺杂过渡金属/贵金属或选择合适的载体会明显提高催化剂表面酸性位点数量和表面活性氧浓度，使催化剂协同脱除能力大幅攀升。然而，实际烟气中多种污染物会在催化剂表面相互影响，多种反应物的相互作用机理以及反应条件对协同去除率的影响也被重点讨论。针对当前研究存在的问题和挑战，可利用原位技术和DFT两个有力的工具，探究催化剂协同催化反应路径和失活机理，从而指导设计结构稳定、氧化还原活性好、副产物少、抗毒性强、可再生的协同脱除NO和VOCs的SCR催化剂。当前协同脱除NO和VOCs的研究还停留在实验室规模，未来要完善多污染物协同控制理论，实现复杂烟气中NO_x和VOCs协同脱除的实际工程应用。
2023年02期 v.37;No.206 85-97页 [查看摘要][在线阅读][下载 2351K] - 廖振良;沈一帆;姚强;
全国碳市场目前采用行业基准法进行碳配额分配，没有充分考虑其内部巨大的地区差异性，同时促进可再生能源、林业碳汇等方面发展的灵活性也不足。笔者对碳交易的起源、发展和全国碳市场中区域平衡与灵活性等问题进行了讨论。在碳交易、区域协同、生态补偿等理论和方法的指导下，提出基于项目的跨区域合作交易灵活机制，即：在现有的行业基准法进行配额分配的基础上，根据生产者(地)与消费者(地)责任共担的原则，适当考虑地区差异等因素进行再分配；对于交易主体跨区域投资碳减排和碳抵消项目所产生的减排量，允许被用于抵充其碳排放配额的清缴。通过分析，指出该机制能够帮助东部地区和中西部地区达到共赢的目的。笔者还提出了构建基于项目的跨区域合作碳交易机制所需要开展的主要工作建议，包括机制构建的理论与方法的探索、机制的设计、以及试点先行方案的制定等。
2023年02期 v.37;No.206 98-105页 [查看摘要][在线阅读][下载 408K] - 赵旭腾;侯进;王一男;桂煜;张毅然;李珂;陈婷;林赫;
甲烷(CH_4)是一种重要的温室气体，其引发温室效应的能力是等量CO_2的25倍。船用天然气发动机排气中存在低浓度(0.05%～0.5%)CH_4泄露。CH_4化学结构稳定，起燃温度高，低浓度CH_4难以被捕集利用，催化氧化是去除尾气中低浓度CH_4的主要方式。贵金属钯(Pd)是完全氧化低浓度CH_4性能良好的催化材料。针对Pd基催化剂低温活性、可靠性以及研发成本等问题，本文介绍了目前Pd基催化剂主要研究进展。首先明晰了催化剂的Pd粒径和价态分布、Pd分散状态、载体种类以及强金属-载体间相互作用(SMSI)等对甲烷氧化活性的影响规律；其次，总结了目前公认的Pd基催化剂表面甲烷氧化机理和反应路径；之后，详细阐述了Pd基催化剂运行过程中高温烧结、水中毒及硫中毒等多种失活机制；最后，总结了当前低浓度甲烷完全氧化面临的主要挑战以及未来甲烷氧化催化剂的发展方向，并简要提出了Pd基催化剂的性能改善策略。
2023年02期 v.37;No.206 106-116页 [查看摘要][在线阅读][下载 1440K] - 孙东鹏;郑园;陈东;
二氧化碳(CO_2)捕集、利用与封存(CCUS)是解决全球变暖问题的关键技术。CCUS通过捕集与封存减少大气中的CO_2含量，并利用CO_2代替化石原料的使用进一步减少CO_2的净排放。CCUS技术的实施基于微尺度下CO_2物理和化学过程的综合研究。微流控技术可以在微米甚至纳米尺度操控流体并揭示流体运动规律，在CO_2捕集、利用与封存等各个环节中均发挥了重要的作用。本文概述了微流控技术的优势，包括精确的流体操控、大比表面积和增强的传热传质能力。系统介绍了与CCUS相关的微流控研究，包括CO_2捕集吸收剂的快速筛选、配方优化和材料制备，CO_2高效转化利用的电催化反应、光催化反应、催化剂制备和光合作用检测，CO_2地质封存的流体分析和地质建模等。最后，总结了微流控技术在CCUS中所扮演的重要角色，提出了微流控技术在CCUS领域的机遇和挑战。
2023年02期 v.37;No.206 117-124页 [查看摘要][在线阅读][下载 1819K] - 梁子誉;谢勇冰;吉庆华;马金星;曹宏斌;
在我国生态文明建设方针指导下，工业用水效率和重复利用率显著提升，但目前的废水排放总量仍不容忽视。工业废水零排放是实现污水资源化利用的重要途径，但处理过程中会形成废盐和高浓度废盐水。现阶段我国对于废盐的处置率低，并且几乎未进行资源化利用，已成为了制约工业废水零排放的重要瓶颈之一。以工业废盐作为原料回用于氯碱工业提供了一种新的废盐消纳渠道，但进料中含有的杂质组分多，利用废盐的离子膜氯碱工业将面临以膜污染为代表的新挑战。系统性介绍了离子膜氯碱工业中废盐资源化原理与工艺流程，讨论了阴阳离子与溶解性有机质致离子膜污染的过程机制与表征手段，并从进料控制、膜清洗、运行工况优化等方面提出了合理的应对策略，最终对未来关于进料水质参数优选与高性能阳离子交换膜研发提出展望，以期促进工业废水零排放过程中废盐资源化技术研发与应用。
2023年02期 v.37;No.206 125-133页 [查看摘要][在线阅读][下载 676K] - 赵志月;蒋志伟;曾永健;严凯;
随着化石资源的日益枯竭及其消耗带来的环境污染问题，开发与利用可再生资源得到广泛关注。农林生物质是一种低成本、易得并且分布广泛的可再生资源，其主要由纤维素、半纤维素和木质素组成，是一种可再生的潜在能源，而农林生物质热解制富酚生物油是一种有前景的高值化转化方式。本综述首先介绍了木质纤维素的热解方式，然后系统介绍了木质纤维素的组成以及生物质种类对木质生物质组成的影响，并深入讨论木质纤维素各主要组分的热解机制并着重介绍制富酚生物油形成路径，以及探讨热解方式和催化剂种类(活性炭、沸石、金属氧化物等)对富酚生物油产率的影响。最后，对木质纤维素热解制富酚生物油的发展方向进行展望。木质纤维素生物质热解制酚类生物油将为化石能源的替代提供一条新的路径，为国家“碳达峰、碳中和”战略提供理论支持。
2023年02期 v.37;No.206 134-146页 [查看摘要][在线阅读][下载 4473K] - 张浩轩;李龙;董浩然;
土壤修复产业在推进双碳行动、提高土壤碳汇能力上有着举足轻重的地位，而重金属污染具有的隐蔽性、持久性和不可逆性使得我国土壤重金属污染持续积累，影响了双碳目标的实现。固定化微生物技术作为生物修复法的一种，既可以减少传统的物理法、化学法在修复过程中产生的能源消耗和二次污染，又可以提高微生物密度、维持微生物活性，因此在修复重金属污染土壤方面具有广阔的发展前景。本文从固定方法、载体种类、微生物种类3个角度介绍了固定化微生物技术的分类，总结了该技术修复重金属污染的机理。根据不同的应用场景选择适配的载体和微生物可以达到事半功倍的效果。本综述汇总了固定化微生物技术在近五年内的研究发展现状，研究表明该技术可以有效修复重金属污染土壤，新型载体和新型微生物可以满足多种应用需求，还可以与植物修复技术联用以达到更加绿色低碳的修复效果。考虑到该技术未来的发展潜力，提出了固定化微生物技术的发展方向，旨在为固定化微生物技术修复重金属污染土壤的发展提供参考。
2023年02期 v.37;No.206 147-155页 [查看摘要][在线阅读][下载 457K] - 卢蕾;马佳莹;褚华强;周雪飞;张亚雷;
基于微藻生物处理技术的菌藻共生培养体系，不仅能实现污水资源化，还可利用菌藻间相互作用增强处理系统的污染物去除能力及藻类生物质回收潜力。菌藻共生体系还可耦合CO_2固定，结合工业烟气中高浓度的CO_2进行微藻培养可同时实现碳减排与降低微藻额外曝气补充CO_2的能耗，符合“碳中和”的发展需求。本文对菌藻共生体系在污水处理及资源化过程的作用机理、相互作用形式及影响因素进行了系统介绍，对菌藻工程在污染物降解、CO_2固定及微藻生物质产品的回收潜力展开综述。研究菌藻间营养交换、信息传递及基因水平的互相适应作用形式，发现选择适宜的共生菌藻组合培养可有效增强污水中污染物去除效果且提高CO_2固定效率。菌藻共生效应对藻类生物组分(蛋白质、脂质和碳水化合物等)积累存在增强效应与选择能力，通过污水类型合理遴选藻种及对应共生菌、调节接种比例与培养条件，可提高工业规模上收获微藻并进一步加工生产生物燃料、医疗保健食品等产品的效率。菌藻共生耦合废水处理、CO_2固定及生物质能回收于一体，有利于构建绿色低碳且经济可持续的一体化污水资源化处理技术。
2023年02期 v.37;No.206 156-167页 [查看摘要][在线阅读][下载 1489K] - 陈焕浩;范晓雷;
开发高效的CO_2化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键，对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料，在CO_2化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO_2转化领域的应用研究进展，重点介绍了沸石催化剂在CO_2-CH_4干重整、CO_2加氢以及等离子体驱动CO_2转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO_2转化效率和产物收率，是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO_2转化领域表现出良好的应用前景，但仍有很多方面值得深入开展研究：1)在CO_2直接加氢制C~+_2碳氢化合物(如芳烃)体系中，沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用，如何有效合成并调控沸石的酸性位点，是提高目标产物选择性和收率的关键；2)面向高通量CO_2转化过程，结合3D打印技术，实现整体式结构沸石分子筛催化材料的可控制备，将成为该领域的重要发展方向；3)面向新兴催化技术(如电催化、等离子体催化等),设计开发相应的沸石分子筛催化材料，也必将为沸石分子筛催化材料的应用拓展提供可能。
2023年02期 v.37;No.206 168-177页 [查看摘要][在线阅读][下载 3705K] - 霍金禄;李晓华;张铎;秦英强;张猛;韩东;
随着汽车排放法规的逐渐严格，高效和清洁成为了发动机燃烧技术和燃料技术的发展目标。汽油添加剂可以增强燃油的使用性能，有助于提升发动机的燃烧效率和控制排放。本文以汽油添加剂中的清净剂、减摩剂、助燃剂为关注点，围绕上述汽油添加剂对发动机燃烧和排放的影响进行了综述。研究表明，汽油清净剂通过清除和抑制发动机积碳，减少了一氧化碳(CO)、碳氢(HC)和颗粒物(PM)的排放，改善了燃油经济性；清净剂的添加浓度存在最佳值，过低或者过高的添加浓度并不能有效控制发动机积碳。助燃剂促使汽油燃烧更迅速、更完全，使得污染物排放降低，发动机动力性提升；汽油减摩剂会在活塞环与气缸之间形成液膜，减小发动机运动部件之间的摩擦损失，使得发动机的燃油经济性得到小幅提升。
2023年02期 v.37;No.206 178-186页 [查看摘要][在线阅读][下载 1260K] - 孙英涛;林业泓;蔡璇英;张致泰;张发根;胡春;吕来;
源头水中存在着有毒的新污染物(ECs)和无毒的溶解性有机质(DOM),如何低耗高效地优先去除ECs是源头水深度净化的关键。为突破这一瓶颈，本研究将Cu、Al金属物种原位调控为具有表面贫富电子微区的双反应中心(DRCs)催化剂(CA-CN),并将其应用于去除水中微量ECs。研究表明：在微量H_2O_2的协助下，CA-CN对于多种微量新污染物都具有优异的降解性能，尤其是对于双酚A,在5 min内就可实现超80%的去除率；在配置了微量ECs的实际源头水体中实现了ECs的优先去除；一系列表征技术发现污染物作为电子供体通过π-π结构与催化剂表面的缺电子中心发生界面作用并传递电子，电子通过催化剂表面的C—O—M(金属物种)键桥传递至富电子中心，并活化吸附在此的过氧化氢和溶解氧；过氧化氢在整个过程中更重要的作用是触发降解ECs的链式反应。这些发现突破了传统源头水净化的瓶颈问题，为开发新型高效、低耗水净化工艺提供了方向。
2023年02期 v.37;No.206 187-195页 [查看摘要][在线阅读][下载 1143K] - 刘武军;
如何实现含油污泥的无害化处理和资源化回收，是目前石油生产领域面临的一个重大挑战。热解，作为一种在缺氧环境下热化学分解有机物的方法，在无害化处置和资源化利用含油污泥方面具有重大的应用潜力。含油污泥的热解资源化已经成为当前石油开采、提炼及环境保护领域的一个重要关注点，近年来相关研究十分广泛。本文综述了当前国内外学者对含油污泥热解资源化及过程污染控制技术的最新研究成果，以无害化处置和资源化转化含油污泥的热化学新技术为导向，对含油污泥热解资源化及过程污染控制进行全面深入的总结和分析，旨在揭示热解过程中含油污泥组分的增值转化过程及其机制、含氮含硫污染物的产生/转化和迁移途径及其相应机制，重点考察催化热解及共热解过程中的催化剂设计原则及反应工艺优化、含硫含氮小分子有机化合物的生成过程及其影响因素以及重金属元素的迁移转化等，并对其未来工业化规模应用前景和发展趋势进行了展望，以期为未来含油污泥无害化处置和资源化回收工作提供理论和技术参考。
2023年02期 v.37;No.206 196-204页 [查看摘要][在线阅读][下载 518K] - 张士汉;邵培静;叶杰旭;沈遥;
燃煤电厂是当前我国二氧化碳(CO_2)的主要排放源，针对燃煤电厂研发并改造CO_2捕集工艺是亟待解决的问题。基于酶促反应的CO_2捕集技术可利用碳酸酐酶(CA)强化CO_2捕集过程，实现CO_2吸收效率的提升并能有效解决传统碳捕集工艺中的能源损耗，在碳捕集研究中吸引了越来越多的关注。尽管CA酶具有高催化效率和对环境友好等优点，但游离酶的稳定性和重复利用性较差，无法大量应用于实际工业碳捕集工艺中，需要选择合适的载体与固定方法制备稳定的固定化CA酶。针对这一关键问题，本文在介绍CA酶作为生物催化剂强化CO_2吸收作用机理和酶促强化捕集技术的基础上，重点论述了CA酶的固定方法(吸附法、共价键合法、交联法和封装法)及其应用于CO_2捕集方面的最新研究进展。此外，对基于酶促反应的CO_2捕集技术的未来发展方向进行了展望，提出该技术应进一步研发高活性和稳定性的工程性CA酶，构筑高性能且廉价的仿酶催化剂，开发更加经济高效的酶固定化载体材料和工艺，以及加强评估固定化CA酶在实际碳捕集工艺中的应用情况及成本效益。
2023年02期 v.37;No.206 205-214页 [查看摘要][在线阅读][下载 509K] 下载本期数据